Химики манипулируют квантовыми состояниями

Исследователи из химического факультета Университета Карнеги-Меллона нашли способ контролировать время жизни квантовых состояний нанокластеров золота с увеличением на три порядка, что может привести к улучшению технологий солнечных элементов и фотокатализа. Их исследование опубликовано в журнале Science.

Возбужденные квантовые состояния возникают, когда свет поглощается частицей, а энергия этого света временно сохраняется внутри частицы, делая ее энергию выше, чем ее основное состояние. Энергия быстро распадается и может теряться в виде тепла в течение наносекунды или одной миллиардной доли секунды. Расширение этого квантового состояния может предоставить исследователям больше времени и возможностей для использования накопленной энергии.

Исследователи создали атомно точные нанокластеры золота, содержащие от 30 до 38 атомов. Они изменили структуры кластеров, переставив атомы в экзотические конфигурации и защитив их с помощью лиганда, специального химического соединения.

Ученые измерили время жизни квантовых состояний нанокластеров с помощью фемтосекундной и наносекундной спектроскопии с временным разрешением, чтобы сделать снимки нанокластеров с момента, когда они поглощали энергию от света, в данном случае фемтосекундного лазерного импульса, до тех пор, пока они не выпустили энергию.

Сотрудники Калифорнийского университета в Риверсайде подтвердили результаты, используя расчеты теории функции плотности для анализа молекулярных орбиталей нанокластеров.

Они обнаружили, что нанокластер золота с 30 атомами, с гексагональной плотноупакованной (ГПУ) структурой, имеет квантовое время жизни одной наносекунды.

Но 38-атомный нанокластер золота с объемно-центрированной кубической (ОЦК) структурой имел намного более длительное время жизни — 4,7 микросекунды. Увеличение времени жизни на три порядка дает исследователям достаточно времени для извлечения поглощенной световой энергии из нанокластеров, что имеет значительные последствия.

«Стратегия манипулирования временем жизни возбужденного состояния от очень короткого до очень длинного является захватывающей. Исключительно длинный квантовый срок службы в 4,7 микросекунды сопоставим с таковым для объемного кремния, который используется для коммерческих солнечных элементов», — говорят исследователи. «Это должно дать нам достаточно времени, чтобы эффективно извлекать энергию во внешние цепи, не теряя слишком много энергии на нагрев».

Настроенный квантовый срок службы также может быть использован для повышения эффективности фотокатализа на основе видимого света, используемого для преобразования солнечной энергии в химические вещества, такие как преобразование метанола и этанола из диоксида углерода.

Three-orders-of-magnitude variation of carrier lifetimes with crystal phase of gold nanoclusters, Science (2019). DOI: 10.1126/science.aaw8007 , https://science.sciencemag.org/content/364/6437/279.abstract